研究简报｜人为源有机蒸气（OOMs）凝结主导中国超大城市二次有机气溶胶生成
日前，期刊Nature Geoscience在线发表了市环科院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室与南京大学、北京化工大学、赫尔辛基大学、香港科技大学、香港理工大学和清华大学等多个团队合作完成的最新研究成果“Secondary organic aerosol formed by condensing anthropogenic vapours over China's megacities”。
二次有机组分（SOA）已成为我国大气PM2.5进一步改善的瓶颈问题，但现有研究对SOA前体物及其转化机制的认识仍存在较大缺失，精细化识别SOA的前体物及其贡献面临相当大的挑战。认识挥发性有机物氧化生成SOA的内在机制是准确理解气溶胶气候效应以及持续改善我国空气质量的关键。低挥发性有机蒸气（OOMs）是连接挥发性有机物氧化和SOA形成的关键中间产物。然而，OOMs种类复杂且浓度极低（ppt 甚至 ppq量级），难以被常规手段有效测量，导致传统研究不得不忽略或过度简化SOA生成的中间步骤，即将挥发性有机物和SOA简单关联，无法探知挥发性有机物氧化到SOA生成的中间演化步骤及其底层的物理化学机制。
（图：我国超大城市群区OOMs的特征及分类）
该研究基于化学电离源质谱技术，在我国东部多个超大城市（包括南京、北京、上海和香港）同步开展了针对气态前体物、OOMs和有机气溶胶的综合观测。将binPMF技术引入质谱分子识别中，成功实现了对超过1500个OOMs分子组成的有效甄别，并基于此发展了一套逻辑框架分析技术，成功追溯OOMs的前体物，进一步通过OOMs质量沉降通量的计算，评估不同前体物的OOMs对SOA生成的定量贡献，从而将SOA与不同种类的前体物及其氧化转化过程直接联系起来，为更好模拟SOA的生成奠定了基础。结果表明，在中国东部超大城市群由人为源排放的挥发性有机物主导的SOA生成为38-71%，其中上海为71%。研究进一步发现多步氧化和自氧化过程是超大城市群OOMs生成的关键化学机制，氮氧化物深度参与了OOMs的生成，主导了过氧自由基的终结过程，导致含氮分子对OOMs的贡献超过70%，协同控制人为源挥发性有机物和氮氧化物至关重要。
该研究获上海市启明星计划（19QB1402900），国家自然科学基金重大计划集成项目“我国东部超大城市群大气复合污染成因外场综合协同观测研究”（92044301）等项目资助。南京大学聂玮副教授、鄢超副教授、市环科院大气重点实验室黄丹丹高工和香港科技大学王哲助理教授为本文共同第一作者。
供稿：大气所
责任编辑：院办公室
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